北京同步輻射裝置助力熵工程解耦熱電材料電聲輸運(yùn)性能方面取得新進(jìn)展

為了研究熵設(shè)計(jì)過程中鈦酸鍶晶體學(xué)位置的選擇和元素平均尺寸的調(diào)控對(duì)熱電性能的優(yōu)化作用，清華大學(xué)研究人員聯(lián)合中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所師彩娟博士依托北京同步輻射裝置3W1線站，開展了高能X射線全散射（PDF）實(shí)驗(yàn)，探究了從中熵到高熵的n型氧化物鈦酸鍶基材料的微結(jié)構(gòu)與熱電性能的關(guān)系，成功實(shí)現(xiàn)了電熱輸運(yùn)解耦和高的熱電性能。作為論文的共同第一作者，高能同步輻射光源（HEPS）結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)線站團(tuán)隊(duì)的師彩娟博士完成了晶體學(xué)信息的探測(cè)，結(jié)合逆蒙特卡洛模擬方法，計(jì)算得到材料局部配位和成鍵的信息，為揭示局域微結(jié)構(gòu)畸變與性能演變之間的關(guān)系提供重要依據(jù)。

熱電材料能夠?qū)崿F(xiàn)電能和熱能之間的直接相互轉(zhuǎn)換，受到廣泛關(guān)注。氧化物熱電材料因其高穩(wěn)定性、高元素豐度的優(yōu)勢(shì)在熱電材料中具有重要地位，其中n型氧化物鈦酸鍶基（SrTiO3）材料具有較優(yōu)的電學(xué)性能。然而，載流子輸運(yùn)和聲子輸運(yùn)間的強(qiáng)耦合關(guān)系，使得熱電材料的參數(shù)同步優(yōu)化受到挑戰(zhàn)。為了理清從?SBLTO?到?SBCPLTO，樣品的電聲解耦程度不斷提升背后的結(jié)構(gòu)因素，林元華教授團(tuán)隊(duì)與高能光源HEPS的結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)線站團(tuán)隊(duì)合作，采用同步輻射高能全散射方法研究變熵鈦酸鍶基熱電材料的微結(jié)構(gòu)演變過程。圖1為基于同步輻射的原子對(duì)分布函數(shù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及模擬結(jié)果，通過La-O鍵和Ti-O鍵的鍵長(zhǎng)信息計(jì)算觀測(cè)容忍因子，分析其與遷移率之間的關(guān)系，推斷熵增大時(shí)遷移率的提升可能和TiO6八面體中Ti位移的減小有關(guān)。該工作為理解高熵材料中晶體多面體畸變和載流子輸運(yùn)之間的耦合關(guān)系提供了理論依據(jù)，并突出了熵設(shè)計(jì)時(shí)局域晶格結(jié)構(gòu)的分析對(duì)理解材料性能演變的重要性。

相關(guān)工作于9月3日以“Carrier-phonon decoupling in perovskite thermoelectrics via entropy engineering”為題發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)材料綜合期刊《Nature Communications》上。清華大學(xué)博士畢業(yè)生鄭云鵬博士（現(xiàn)福州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院副教授）、中國(guó)科學(xué)院物理所張慶華副研究員、中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所師彩娟博士和清華大學(xué)材料學(xué)院周志方博士為論文的共同第一作者，通訊作者為清華大學(xué)材料學(xué)院林元華教授。論文的重要合作者還包括清華大學(xué)南策文教授、谷林教授、張興教授，中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所徐偉研究員、張玉駿副研究員、楊棟亮高級(jí)工程師等。

該工作依托的BSRF-3W1線站高能衍射/全散射平臺(tái)（圖2）是在國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持下，由李曉東研究員主持，多學(xué)科中心鄭黎榮、師彩娟、楊棟亮、張兵兵、張飛等人參與并設(shè)計(jì)搭建，同時(shí)得到了3W1線站楊一鳴等人的大力協(xié)助。平臺(tái)開放運(yùn)行以來(lái)，已經(jīng)順利完成多項(xiàng)用戶課題研究，用戶實(shí)驗(yàn)成果在Nature、National Science Review、Nature Communications、Acta Materialia等期刊發(fā)表。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52063-5

圖1.?變熵酸鍶基熱電材料的全散射實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及逆蒙特卡洛擬合結(jié)果，(a)總對(duì)分布函數(shù)；?(b) Ti-O?部分對(duì)分布函數(shù)

圖2. BSRF-3W1線站高能衍射/全散射平臺(tái)