近日，中國科學(xué)院高能物理研究所中國散裂中子源（CSNS）高能非彈譜儀團隊與上海交通大學(xué)馬杰教授、哈爾濱工業(yè)大學(xué)張倩教授以及香港大學(xué)陳粵教授等課題組合作，在聲子非諧性的調(diào)控研究方面取得重要進展，相關(guān)研究以“Vacancies tailoring lattice anharmonicity of Zintl-type thermoelectrics”為題在線發(fā)表在Nature子刊《Nature Communication》。
晶格缺陷是抑制晶格熱導(dǎo)率、優(yōu)化熱電材料性能的一個重要手段，傳統(tǒng)的Debye-Callaway自由聲子氣模型認(rèn)為晶格缺陷主要起缺陷-聲子散射作用。近年來，在一些新型熱電材料中觀測到了高濃度的空位缺陷，且這些缺陷呈無序或短程序分布。這些材料具有更低的晶格熱導(dǎo)率，但是傳統(tǒng)的缺陷-聲子散射模型無法給出一個很好的解釋。同時，大量空位缺陷和無序/短程無序分布情況也為理論研究工作帶來了很大的挑戰(zhàn)。
CSNS高能非彈譜儀團隊與合作者利用非彈性中子散射技術(shù)直接測量了Sr(Cu,Ag,Zn)Sb樣品的聲子譜信息。相較SrCuSb，具有無序空位缺陷的Sr2ZnSb2樣品的聲子譜表現(xiàn)出明顯軟化和寬化。同時，聲子平均能量和格林艾森常數(shù)分析指出聲子譜的寬化與聲子非諧性的增強有關(guān)。結(jié)合中子衍射測量、原子位移參數(shù)分析、X射線光電子能譜表征和理論模擬計算，研究團隊進一步發(fā)現(xiàn)空位缺陷的引入會引起價電子轉(zhuǎn)移量和原子鍵強度的變化，從而導(dǎo)致聲子譜的軟化和非諧性的增強。
該研究工作突破了晶格缺陷抑制晶格熱導(dǎo)率的傳統(tǒng)機理認(rèn)知，同時為調(diào)控聲子非諧性提供了一個新思路。上海交通大學(xué)博士研究生朱金峰、高能所任清勇副研究員和大灣區(qū)大學(xué)陳辰特聘研究員為共同第一作者，高能所任清勇副研究員和童欣研究員與陳粵教授、張倩教授和馬杰教授為共同通訊作者。該項工作得到了國家重點研發(fā)計劃、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金、國家自然科學(xué)基金等的資助，并獲得日本J-PARC、英國ISIS、澳大利亞ANSTO/Synchrotron等研究機構(gòu)的機時支持。
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https://doi.org/10.1038/s41467-024-46895-4
圖1. 相比SrCuSb，具有無序空位缺陷的Sr2ZnSb2表現(xiàn)出明顯的聲子軟化與整體寬化（聲子非諧性增強），并伴隨著原子位移參數(shù)的增大。這些變化源于原子鍵的弱化。
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