構(gòu)建用于CO2電轉(zhuǎn)換的靶向開關(guān)，對于定向獲取高值化學(xué)品以實現(xiàn)“雙碳”戰(zhàn)略至關(guān)重要，但是目前活性位點的對稱性及拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)與催化性能之間缺乏普適關(guān)聯(lián)性，嚴(yán)重阻礙了對多種中間體競爭性路徑的精準(zhǔn)調(diào)控。本工作中，團隊基于前期對局域?qū)ΨQ性破缺單原子催化劑用于高效CO2電還原產(chǎn)甲酸（Nat. Commun. 2023, 14, 6849；ESI高被引論文）的研究，采用原子植入策略，在金屬鈀烯上成功構(gòu)建了用于C1產(chǎn)物選擇性切換所需的非線性靶向開關(guān)Cox/Pd（x=1, 2）。從Co1/Pd切換到Co2/Pd，可使C1產(chǎn)物（CO和甲酸）選擇性發(fā)生非線性、高對比度翻轉(zhuǎn)（選擇性均超過94%），而且在工況電流密度（-150 mA cm-2）下連續(xù)工作200小時仍能保持優(yōu)異的選擇性和電流效率。原位譜學(xué)和理論計算發(fā)現(xiàn)特定的近鄰金屬位點組合能夠調(diào)節(jié)dz2能帶中心，誘發(fā)中間體優(yōu)先吸附構(gòu)型的非線性切換，進而控制C1產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化路徑。該研究揭示了一種用于C1產(chǎn)物高選擇性轉(zhuǎn)換的理想開關(guān)，為通過特定拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)組裝來精細調(diào)控能量轉(zhuǎn)換過程提供了新視角。高能所博士后裴加景、張貴凱和中國計量大學(xué)李燦為論文共同第一作者，高能所為唯一通訊單位，董俊才特聘青年研究員為論文通訊作者。
近期，董俊才入選了英國皇家化學(xué)會材料化學(xué)領(lǐng)域2024年度Journal of Materials Chemistry A Emerging Investigators，受邀發(fā)表題為“Low-coordinated Co-Mn diatomic sites derived from metal–organic framework nanorods promote electrocatalytic CO2 reduction”的?？撐模?/span>J. Mater. Chem. A 2024, 12, 13694；封面論文）。該工作中，團隊提出利用低氮配位的Co-Mn雙原子位點來促進*CO脫附，以加快CO2→CO動力學(xué)過程，實現(xiàn)了極低電勢下CO的高選擇性轉(zhuǎn)化。高能所博士后裴加景、張貴凱為論文共同第一作者，高能所為唯一通訊單位，安鵬飛副研究員和儲勝啟副研究員為論文共同通訊作者。
上述工作依托北京同步輻射裝置X射線譜學(xué)線站，為高能同步輻射光源在能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的應(yīng)用研究以及后續(xù)能源材料及器件譜學(xué)線站的建設(shè)提供了重要科學(xué)及技術(shù)儲備。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金面上項目、中國科學(xué)院青促會優(yōu)秀會員、中國科學(xué)院高能物理研究所科技創(chuàng)新項目、北京市自然科學(xué)基金青年項目和中國博士后科學(xué)基金面上項目的資助支持。
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