環(huán)境污染和能源危機(jī)是當(dāng)前人類社會(huì)面臨的主要問(wèn)題之一。電催化CO2還原反應(yīng)（CO2RR）能將大氣中的CO2轉(zhuǎn)化為有用的碳原料和增值燃料，為解決上述問(wèn)題提供可能的途徑，其中設(shè)計(jì)CO2RR用到的高效穩(wěn)定電催化劑仍是極具挑戰(zhàn)工作。單金屬鉍納米顆粒（Bi-NPs）電催化劑是具有成效的候選催化劑之一，但其形成機(jī)理還不十分清楚，嚴(yán)重制約了其在CO2RR中的應(yīng)用?；诖?，中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所多學(xué)科中心劉云鵬、吳忠華等人設(shè)計(jì)合成了一種單分散鉍納米球（PVP@Bi-NSs），并將其用于電催化CO2RR穩(wěn)定高效生產(chǎn)甲酸。
該研究依托北京同步輻射裝置4B9A線站和1W2A線站的X射線吸收譜學(xué)（XAFS）技術(shù)、小角/廣角X射線散射（SAXS/WAXS）技術(shù)以及1W2B線站（SAXS/XRD/XAFS）聯(lián)用技術(shù)，探究了鉍基體系從室溫前驅(qū)體溶液到453 K溶劑熱反應(yīng)的全過(guò)程，揭示了PVP@Bi-NSs合成的五個(gè)階段過(guò)程、形成機(jī)制、以及CO2RR中的包覆-鍵合協(xié)同效應(yīng)。所合成的單分散PVP@Bi-NSs電催化劑最大法拉第效率（FE）為92.5%，部分電流密度（Jformate）為158.2 mA cm-2，最大電流密度可達(dá)280 mA cm-2，在-1.2 V（vs. RHE）下FE為87.3%，達(dá)到工業(yè)電流密度的要求。PVP@Bi-NSs合成中引入的包覆-鍵合協(xié)同效應(yīng)有助于催化劑均勻分布，增加了電化學(xué)表面積和CO2RR活性位點(diǎn)數(shù)量，顯著增強(qiáng)了催化劑的疏水性，促進(jìn)了CO2的吸附，抑制了析氫反應(yīng)，有利于*OCHO中間體的生成和甲酸產(chǎn)率的提高。這項(xiàng)工作提供了一個(gè)通過(guò)界面化學(xué)設(shè)計(jì)來(lái)改善電催化劑性能的實(shí)例，從界面化學(xué)工程的角度為鉍基電催化劑的可控合成與改性提供了有益的啟示。
相關(guān)工作于2024年10月28日以“Fabrication of Interface with Capping-bonding Synergy to boost CO2 Electroreduction to Formate”為題發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上。中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所北京同步輻射裝置衍射散射組的劉云鵬助理研究員是論文的第一作者和通訊作者，北京科技大學(xué)的陳寶通博士和中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所的吳忠華研究員為論文的共同通訊作者。
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124760。
同步輻射原位SAXS、WAXS、XRD和XAFS技術(shù)助力PVP@Bi-NSs催化劑的可控合成和催化機(jī)制研究
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