近日，中國科學(xué)院高能物理研究所科研團(tuán)隊(duì)在電解水析氧反應(yīng)（OER）催化機(jī)理研究方面取得重要進(jìn)展。他們通過配位工程選擇性激活晶格氧位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了OER反應(yīng)活性和穩(wěn)定性的顯著提升，相關(guān)工作以“Selective Activation of Lattice Oxygen site Through Coordination Engineering to Boost the Activity and stability of Oxygen Evolution Reaction”為題于2024年6月15日在線發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上。
圖 Ru和Zn共摻雜提升OER活性和穩(wěn)定性示意圖
該研究工作提出了一種選擇性激活Ru位點(diǎn)周圍晶格氧的有效策略，通過配位工程合成了Ru和Zn共摻雜Co3O4的尖晶石型電催化劑，在10 mA cm-2下顯示出172 mV的超低過電勢，并且在10 mA cm-2下對堿性OER顯示100小時(shí)的長期穩(wěn)定性。原位XAFS和DEMS揭示了其在OER過程中晶格氧的參與受到抑制。DFT模擬表明，晶格氧 p能帶中心上移與Ru d帶有更強(qiáng)的重疊，進(jìn)一步降低了OER的反應(yīng)能壘，同時(shí)也增強(qiáng)了Ru的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。因此，通過配位工程選擇性激活晶格氧位，可以為晶格氧介導(dǎo)的OER電催化劑的合理設(shè)計(jì)提供新的途徑。
中國科學(xué)院高能物理研究所博士研究生張貴凱為論文第一作者，儲勝啟副研究員、董俊才特聘青年研究員、張靜研究員為論文的共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)重點(diǎn)項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國科學(xué)院青促會優(yōu)秀會員、中國科學(xué)院儀器設(shè)備功能開發(fā)技術(shù)創(chuàng)新項(xiàng)目等多個(gè)項(xiàng)目的支持。
該工作依托北京同步輻射裝置1W1B-X射線吸收譜學(xué)實(shí)驗(yàn)站完成，實(shí)驗(yàn)站自主發(fā)展的電化學(xué)原位池和原位XAFS測試方法為電催化劑的構(gòu)效關(guān)系研究提供了重要的實(shí)驗(yàn)支持。近年來，實(shí)驗(yàn)站工作人員發(fā)展了多種電化學(xué)原位表征裝置和測量方法，包括時(shí)間分辨QXAFS方法、各種電化學(xué)原位池、電化學(xué)原位XAFS方法、XAFS-XRD聯(lián)用裝置等等，為廣大的電化學(xué)研究用戶提供了不可或缺的原位XAFS表征手段。
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