近日,中國科學院高能物理研究所科研團隊在電解水析氧反應(OER)催化機理研究方面取得重要進展。他們通過配位工程選擇性激活晶格氧位點,實現(xiàn)了OER反應活性和穩(wěn)定性的顯著提升,相關工作以“Selective Activation of Lattice Oxygen site Through Coordination Engineering to Boost the Activity and stability of Oxygen Evolution Reaction”為題于2024年6月15日在線發(fā)表在國際著名學術期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。
圖 Ru和Zn共摻雜提升OER活性和穩(wěn)定性示意圖
該研究工作提出了一種選擇性激活Ru位點周圍晶格氧的有效策略,通過配位工程合成了Ru和Zn共摻雜Co3O4的尖晶石型電催化劑,在10 mA cm-2下顯示出172 mV的超低過電勢,并且在10 mA cm-2下對堿性OER顯示100小時的長期穩(wěn)定性。原位XAFS和DEMS揭示了其在OER過程中晶格氧的參與受到抑制。DFT模擬表明,晶格氧 p能帶中心上移與Ru d帶有更強的重疊,進一步降低了OER的反應能壘,同時也增強了Ru的結(jié)構穩(wěn)定性。因此,通過配位工程選擇性激活晶格氧位,可以為晶格氧介導的OER電催化劑的合理設計提供新的途徑。
中國科學院高能物理研究所博士研究生張貴凱為論文第一作者,儲勝啟副研究員、董俊才特聘青年研究員、張靜研究員為論文的共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學重點項目、國家重點研發(fā)計劃、中國科學院青促會優(yōu)秀會員、中國科學院儀器設備功能開發(fā)技術創(chuàng)新項目等多個項目的支持。
該工作依托北京同步輻射裝置1W1B-X射線吸收譜學實驗站完成,實驗站自主發(fā)展的電化學原位池和原位XAFS測試方法為電催化劑的構效關系研究提供了重要的實驗支持。近年來,實驗站工作人員發(fā)展了多種電化學原位表征裝置和測量方法,包括時間分辨QXAFS方法、各種電化學原位池、電化學原位XAFS方法、XAFS-XRD聯(lián)用裝置等等,為廣大的電化學研究用戶提供了不可或缺的原位XAFS表征手段。
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